A Single-Ion Polymer Superionic Conductor

doi:10.3866/PKU.WHXB202205012

A Single-Ion Polymer Superionic Conductor

2022-01-01

5

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DOI：10.3866/PKU.WHXB202205012

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全固态电池 (assb) 由于其高的理论能量密度和固有的安全性而被认为是下一代电化学储能的有前途的候选者。具有高锂离子迁移数和良好加工性能的锂超离子导体对于开发实用的assb至关重要。然而，目前可用的锂超离子导体主要限于硬陶瓷。使用柔性聚合物的实际锂超离子导体尚未实现。无机陶瓷电解质的刚性和脆性限制了它们在高性能assb中的应用。在这项研究中，我们通过三种不同的有机单体的自由基聚合，展示了一种三元无规共聚物单离子超离子导体 (SISC) 的新颖设计，该单体使用阴离子捕获硼酸酯作为交联剂与碳酸亚乙烯酯和甲基乙烯基砜共聚。拟议的SISC包含丰富的溶剂化位点，用于锂离子传输和阴离子受体以固定相应的阴离子。此外，三种不同单体的共聚导致低结晶度和低玻璃化转变温度，这有利于优异的链段运动并导致锂离子传输的小活化能。在室温下，SISC的离子电导率和锂离子迁移数分别为1.29 mS.cm(-1) 和0.94。SISC表现出通用的可加工性和有利的杨氏模量 (3.4 +/- 0.4 GPa)。所提出的SISC可以通过原位聚合整合到assb中，这有助于形成合适的电极/电解质接触。采用原位聚合sisc的平行于Li电池的固态对称Li在0.25 mA.cm(-2) 的电流密度下显示出超过1000 h的优异的锂剥离/电镀可逆性。这表明SISC和锂金属阳极之间的界面是电化学稳定的。采用与锂金属阳极和各种阴极 (包括LiFePO4、LiCoO2和硫化聚丙烯腈 (SPAN)) 偶联的原位聚合sisc的assb表现出可接受的电化学稳定性，包括高倍率性能和良好的循环性能。特别地，当充电/放电速率从1增加到8C时，平行于lifepo4assbs的Li保持类似于放电容量的70%。它们还证明了在室温下的长期循环稳定性 (在0.5C速率下> 700个循环)。在室温下进行300次循环后，即使在2C的高倍率下也达到90% 的容量保持率。此外，sisc已应用于与LiFePO4袋装电池平行的Li，并表现出出色的灵活性和安全性。这项工作为制造基于聚合物的超离子导体提供了一种新颖的设计原理，对于开发实用的环境温度assb很有价值。

Keyword:

All-solid-state lithium metal battery

Solid polymer electrolyte

Superionic conductor

Single-ion conductor

In situ polymerization

Rate performance

A Single-Ion Polymer Superionic Conductor

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