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Active-Site Photothermal Energy Utilization in PET Depolymerization
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DOI：10.1002/anie.2844693.png)
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摘要
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光热催化为塑料回收提供了一种有前景的策略，但光热能量如何在催化位点处传递和利用仍不清楚。在此，我们通过调控钯基催化剂中的纳米尺度光热能量传递，揭示了聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）光热解聚过程中显著的活性反转。在热条件下，与多金属氧酸盐配位的氮掺杂石墨烯上的钯（PdPOM–CNG）表现出比直接与氮掺杂石墨烯耦合的钯（Pd–CNG）更高的催化活性。与此形成鲜明对比的是，在光热条件下，Pd–CNG将PET转化率从15%提升至88%，表现出卓越的提升效果，而PdPOM–CNG仅显示出适度的增加。这种反转源于催化位点处光热能量利用的差异。更高效的纳米尺度能量传递增加了催化位点的有效局部温度，并补偿了较低的本征催化活性，从而主导光热催化行为。这些发现表明，活性位点的光热能量利用是一个此前被忽视的影响光热催化性能的关键因素。
Keyword:
catalysis
density functional theory
photothermal
plastic recycling
polyethylene terephthalate
AI总结
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期刊
IF:
16.9
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53.0W
机构
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