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Adaptive Coordination Engineering for Efficient and Robust H2 Release
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AI
DOI：10.1002/advs.76028.png)
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摘要
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β-H活化及其后续消除的高效调控因严苛的固有几何和电子限制而面临巨大挑战。为克服高能垒，需要精确的催化剂有效调控金属-底物相互作用。本研究报道了一种使用三齿膦配体（L2）和甲酸盐桥接的分子Pd1-Ag2模型，该模型整合了双银协同效应和硝酸根阴离子调控作用，作为核心促进因素实现高效β-H消除。这种双金属协同作用优化了反应路径，并实现完全无CO特性的快速氢气生产，展现出优于单金属催化剂的显著工业优势。在60°C常压空气条件下，该催化剂表现出优异的活性和良好的循环稳定性。DFT计算证实单金属Pd体系的速率决定步骤β-H消除过程得到有效优化，原位光谱测量进一步验证了反应过程中稳定的邻近Pd-Ag协同配位结构。
Keyword:
bimetallic catalysis
formic acid dehydrogenation
metal formate
β-H elimination
AI总结
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期刊
IF:
14.1
论文数:
1.8W
被引数:
11.5W
机构
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Cooperative catalytic methoxycarbonylation of alkenes: uncovering the role of palladium complexes with hemilabile ligands.png)
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