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Amorphous Oxyhalide Matters for Achieving Lithium Superionic Conduction
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DOI：10.1021/jacs.3c07343.png)
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摘要
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最近激增的卤化物基固体电解质 (se) 是高性能全固态电池 (assb) 的理想选择，因为它们具有良好的离子电导率，宽的电化学稳定性窗口以及与高压氧化物阴极的良好兼容性。与卤化物中的结晶相相反，非晶成分很少被理解，但在锂离子传导中起重要作用。在这里，我们揭示了无定形组分的存在在通过机械化学方法制备的基于卤化物的se中是常见的。发现快速的锂离子迁移与非晶比例的局部化学有关。以Zr基卤化物SEs为例，可以通过掺入O来调节非晶化过程，从而形成角共享的zr-o/Cl多面体。这种结构构型已通过x射线吸收光谱，对分布函数分析和反向蒙特卡洛建模得到确认。独特的结构显著降低了锂离子传输的能垒。结果，对于无定形Li3ZrCl4O1.5，在25 ℃ 下可以实现 (1.35 /- 0.07) × 10(-3)·cm(-1) 的增强的离子电导率。除了改善的离子电导率之外，通过引入O使Zr基卤化物SEs非晶化导致良好的机械可变形性和有希望的电化学性能。这些发现为高性能assb的理想卤化物的合理设计提供了深刻的见解。
Keyword:
ELECTROLYTES
期刊
IF:
15.6
论文数:
20.0W
被引数:
60.2W
机构
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