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Bifunctional Ionic Deep Eutectic Electrolytes for CO2 Electroreduction

delete2022-10-12
delete3
delete
OA
AI
A
Ahmed Halilu *
M
Mohamed K. Hadj-Kali *
M
Mohd Ali Hashim
R
Rozita Yusoff
M
Mohamed Kheireddine Aroua
DOI:10.1021/acsomega.2c04739delete
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摘要

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CO2是能够促进工业规模的羧化反应的低成本单体。可以在稳定的电解质介质中通过电还原过程 (ECO2R) 实现CO2的可持续活化。以二乙醇胺 (DEA) 为氢键供体 (HBD),二乙基氯化铵 (DEACl) 为氢键受体 (HBA),合成了低共熔电解质 (deacl-dea)。相对于Ag/AgCl,deacl-dea具有-69.78 ℃ 的深共晶点和-1.7 V的阴极电化学稳定极限。在deacl-dea (1:3) 电解质中,相对于Ag/AgCl,在-1.5 V下实现了CO2向CO2中心点的电还原,法拉第效率 (FE) 为94%。连续350 s的CO2喷射后,达到渐近电流响应,deacl-dea (1:3) 的环境CO2捕获能力为52.71 mol/L。然而,当hba-hbd的摩尔比大于1:3时,deacl-dea具有 <94% 的低法拉第效率,并且在CO2电还原过程期间表现得像常规胺。电化学阻抗谱 (EIS) 和cosmo-rs分析证实,deacl-dea (1:3) 电解质的双功能CO2吸附促进了ECO2R过程。根据EIS,deacl-dea/Ag电极表面上的高CO2覆盖率会导致3.15x10(-9) F的电化学双层电容 (EDCL),低于普通deacl-dea/Ag电极的8.76 × 10(-9) F。Cosmo-rs分析表明,EDCL的减少是由于CO2非极性位点 (0.314,0.097和0.779 e/nm(2)) 与DEACl (0.013,0.567 e/nm(2)) 和DEA (0.115,0.396 e/nm(2))。这些结果首次确定,超过典型CO2还原电位的更高阴极极限是使用任何深共晶电解质进行可持续CO2电还原过程的标准。
Keyword:
CARBON-DIOXIDE CAPTURE
ELECTROCHEMICAL REDUCTION
SOLVENTS
EFFICIENT
LIQUID
ENERGY
ELECTRODES
FIXATION
STORAGE
SO2
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