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Buffer Effects on Nitrite Reduction Electrocatalysis
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DOI：10.1021/acscatal.4c07765.png)
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摘要
En 中文
哈伯-博施法在过去100多年中提供了一种能耗密集型生产氨的方法。然而，需要替代方法以降低污染并提高能源效率。不幸的是，对于氮气异相还原及其中间体的关键机理见解尚缺乏。亚硝酸盐还原反应（NO2RR）是氮循环中的重要电化学反应，在基于氨的能量储存和废水修复中发挥着重要作用。尽管NO2RR涉及与氢气析出反应（HER）竞争的多个质子转移，但质子供体的影响在异相电催化中尚未得到研究。我们现报道了四种缓冲体系作为质子供体的亚硝酸盐还原的电化学研究：柠檬酸盐、磷酸盐、2-（N-吗啉基）乙烷磺酸和硼酸盐缓冲液。所选催化剂是一种典型的铁和氮共掺杂碳（FeNC），具有原子分散的FeN4位点。除硼酸盐外，所有缓冲液均显著增强了NO2RR，而还原机制与缓冲液种类无关。反应动力学对缓冲液浓度的依赖性远强于对NO2-浓度的依赖性。此外，我们提出质子化缓冲物种具有双重作用：在NOx中间体速率决定还原阶段是关键的质子供体，并在电极附近充当高效的pH调节剂。这些关于异相亚硝酸盐还原的关键机理见解有助于理解质子耦合电催化，并为替代氮基燃料的开发做出贡献。
Keyword:
nitrogen cycle
nitrite reduction
buffer effect
proton donor
single atom catalyst
FeNC catalyst
期刊
IF:
13.1
论文数:
1.6W
被引数:
15.0W
机构
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