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Carbamate-bond breaking on bulk oxides realizes highly efficient polyurethane depolymerization

delete2025-05-09
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OA
AI
X
Xinbang Wu
R
Roland C. Turnell‐Ritson
P
Peijie Han
S
Schmidt, Jaques-Christopher
L
Laura Piveteau
DOI:10.1038/s41467-025-59688-0delete
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摘要

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聚氨酯是一种用途广泛的塑料,其应用遍及从建筑到家用产品的各个领域。最近,通过催化加氢化学回收聚氨酯以回收苯胺和聚醇的兴趣日益增长。然而,尽管其在放大至商业相关规模方面具有实用性,但异相催化剂的实例却很少。在此,采用不同的金属氧化物催化剂研究了模型氨基甲酸酯化合物的转化,其中CeO2表现出最佳活性,实现了苯胺产物的最高收率(最高达100%转化率和92%的苯胺收率)。发现金属氧化物催化剂的酸性与它们在裂解氨基甲酸酯键方面的活性之间存在火山型相关性。CeO2的高活性可能主要归因于其低的氧空位形成能和高度可还原的Ce3+/Ce4+对。基于不同条件下的对照反应和原位NMR研究,提出了CeO2上氨基甲酸酯键解离的机理。值得注意的是,溶剂自由的加氢和氢自由的转移加氢方法均可利用CeO2来解聚各种常见的聚氨酯(热塑性和热固性)产品。
Keyword:
SURFACE
CERIA
CEO2
DISSOCIATION
HYDROGENATION
TEMPERATURE
ISOCYANATE
ADSORPTION
PRODUCTS
ETHANOL

期刊

Nature Communications 封面图
Nature Communications
IF:
15.7
论文数:
9.4W
被引数:
91.2W

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