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Coherent control through phonon anharmonicity
DOI:10.1038/s41467-026-71891-1.png)
摘要
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非谐晶格振动在许多物理现象中起着关键作用。非谐性的最直接证据是振荡频率随振幅变化的测量。对于拉曼活性的晶格振动,这并非易事,非谐性通常通过间接方法探测。因此,对单个拉曼模式的非谐性进行直接测量和控制仍然缺乏。我们表明,超快双泵浦-探针光谱可以用于直接观察拉曼声子的频率随振荡振幅的变化,并区分来自温度和载流子密度变化等准谐振源的相干贡献,在SnTe和SnSe中实现了这一点。此外,我们表明,协同电子-声子耦合的相干位移声子激发是动态控制声子非谐性的途径。最后,我们的方法可用于根据其独特的时标分离驱动非线性光学现象的基本机制。双泵浦-探针追踪了SnTe/SnSe中拉曼声子的频率随时间的变化,分离了电子、加热和其他非谐效应,并揭示了出现的非谐性。提取了特定模式的电子-声子耦合。
Keyword:
phonon anharmonicity
ultrafast double pump-probe spectroscopy
Raman phonons
electron-phonon coupling
coherent control
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