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Computational Redesign of a Urethanase for Efficient Polyurethane Depolymerization
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DOI：10.1021/acscatal.5c08984.png)
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摘要
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聚氨酯（PU）是最广泛使用的石油基塑料之一，显著加剧了全球塑料废弃物危机。近年来，基于酶的回收技术已作为一种有前景的环保解决方案用于应对塑料污染。近期已鉴定出几种能够水解PU的脲烷酶。然而，其低活性限制了它们在高效降解PU方面的应用。在此，我们通过使用含两个氨基甲酸酯键的底物模拟物，借助多尺度量子力学/分子力学计算研究了脲烷酶UMG-SP1催化的PU水解机制。确定了脱酰化阶段为速率决定步骤，其估算的吉布斯自由能垒为19.0 kcal·mol–1，与实验测定的16.8–16.9 kcal·mol–1范围一致。分析了活性位结构及酶电场对催化活性的影响，并建立了其与催化效率的关系。基于这些关系，我们提出了两种半理性酶工程策略，成功识别出有益突变。最终，我们获得了几种UMG-SP1突变体，其水解活性得到提升，包括活性最高的突变体L126M，与野生型酶相比，其降解自合成热塑性聚醚PU的自聚物的能力提高了近6倍。这些发现为脲烷酶工程提供了一种半理性方法，该方法在开发其他塑料水解酶方面具有巨大潜力。
Keyword:
Polyurethane
Urethanase
Depolymerization mechanism
Computational redesign
Enzymatic engineering
期刊
IF:
13.1
论文数:
1.6W
被引数:
15.0W
机构
引用论文
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