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Constructing high-ionic-conductivity solid-state electrolytes with improved interface stability by rapid laser processing
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DOI：10.1016/j.jechem.2025.06.062.png)
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摘要
En 中文
全固态电池（ASSBs）采用Li或Si负极，在提高安全性和高能量密度方面具有潜力，但面临复杂制备、严格储存要求和压力依赖性操作等挑战。聚氧化乙烯（PEO）基复合固态电解质（CSEs）可实现易于加工和柔性界面，支持无压力操作并降低成本。然而，其低离子电导率仍是主要限制因素。本研究提出了一种快速（约5分钟）且环保的激光改性策略，用于后合成PEO CSEs，在提高离子电导率的同时，保留了简单制备和无压力操作下与Li和Si负极的兼容性。激光工程通过降低PEO结晶度、引入额外的Li+配位位点以及通过定制固态电解质界面层来改善界面稳定性。经激光改性的电解质使LiFePO4//Li电池在60°C、1 C倍率下循环800次后容量保持为142.4 mAh g−1，库仑效率为99.8%。此外，在无堆压条件下，与激光改性电解质配对的Si负极在60°C、0.5 A g−1电流密度下循环50次后仍能提供1710.3 mAh g−1的高容量，容量保持率为56%。除性能提升外，本研究建立了荧光发射与CSEs中Li+传输之间的关联。具体而言，荧光向短波长偏移对应于较短的分子链长度和较弱的配位键，这一结果得到了时间依赖性密度泛函理论计算的支持。这些因素促进了Li+传输。该光学探针提供了一种无损且快速评估电解质性质的方法，并丰富了电解质设计。总体而言，本研究证明了激光工程是一种实用的后合成策略，并突出了荧光作为推动下一代ASSBs发展的实用指标。
期刊
IF:
14.9
论文数:
6.4K
被引数:
4.5W
机构
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