Coupling Coordination Structures and Superionic Lithium Conduction in Amorphous Oxyhalide Solid-State Electrolytes

doi:10.1021/jacs.5c17213

Coupling Coordination Structures and Superionic Lithium Conduction in Amorphous Oxyhalide Solid-State Electrolytes

2025-11-15

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DOI：10.1021/jacs.5c17213

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非晶态氧卤化物固态电解质（SSEs）因其超离子导电性和高电压稳定性，在实现全固态电池（ASSBs）方面展现出巨大潜力。然而，关于其原子尺度结构和离子传导机制的基础理解仍不明确。在此，我们揭示了钽基非晶态氧卤化物固态电解质（TaCl5-xLi2O）中离子电导率与无机锂盐浓度之间的普遍“火山型”关系。锂盐浓度调控锂离子浓度、双阴离子（O/Cl）骨架结构以及LiCl杂质的沉淀，共同决定了离子电导率。基于这一发现，优化的非晶态TaCl5-0.5Li2O在25 °C下实现了7.27 × 10–3 S cm–1的高离子电导率。结构分析进一步表明，多种Ta–O–Cl多面体和低聚物的存在导致了无序的锂配位环境。锂离子与双阴离子骨架之间的弱相互作用有助于低迁移能垒的形成，建立了一个能量平坦的三维锂离子迁移网络。此外，基于TaCl5-0.5Li2O的全固态电池在600次循环中表现出良好的倍率性能和循环稳定性。这些发现为非晶态氧卤化物固态电解质中配位结构与离子传导机制之间的相关性提供了基础见解。

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