Efficient dynamical field-theoretic simulations for multi-component systems

doi:10.1063/5.0256010

2025-04-01

PRE

Timothy Quah

Christopher Balzer

Kris T. Delaney

Glenn H. Fredrickson *

DOI：10.1063/5.0256010

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摘要

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理解多组分聚合物体系的相行为和动力学对于设计从生物制药到消费品等应用领域的材料至关重要。尽管用于理解此类体系平衡性质的计算工具相对成熟，但用于研究非平衡行为的模拟平台则发展较为滞后。动态自洽场理论（DSCFT）是一种在保持关键微观热力学特性的同时，能够实现多组分、多相扩散输运在连续层面的理解的方法。DSCFT的挑战在于其高昂的计算复杂度和成本，以及融入热涨落（thermal fluctuations）的困难。外部势动力学（EPD）为研究非平衡态下非均匀聚合物提供了一种更高效的途径，其精度与DSCFT相当，但计算成本显著降低。在本工作中，我们引入了EPD的扩展，以实现多物种、多组分聚合物体系的高效且稳定的模拟，同时嵌入热力学一致性的噪声。我们通过模拟三嵌段共聚物熔体以及发生自旋odal分解的二元和三元聚合物共混物，验证了该框架，展示了其捕捉相分离和畴生长关键特征的能力。此外，我们强调了热涨落在早期粗化阶段的作用。本研究为聚合物流体动态演化中随机效应与确定性效应的相互作用提供了新的见解，EPD框架为研究多组分聚合物材料的复杂动力学提供了一种稳健且可扩展的方法。

Keyword:

BLOCK-COPOLYMER

SPINODAL DECOMPOSITION

MICROPHASE SEPARATION

POLYMER BLENDS

RHEOLOGICAL PROPERTIES

MESOSCOPIC DYNAMICS

POLYURETHANE MELTS

KINETICS

FLUCTUATIONS

POLYETHYLENE