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Electrolyte Contribution on Solid-Electrolyte Interphase (SEI) Evolution in Graphite Anodes under Rapid Cycling
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DOI：10.1021/acsami.5c13809.png)
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摘要
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在本工作中，我们研究了锂盐浓度（LiFSI，双（氟磺酰）亚胺锂）和离子液体（IL）组成对采用锂化石墨负极的高倍率储能设备的性能和界面稳定性的影响。通过改变锂盐摩尔浓度（1-4 M LiFSI），观察到明显的浓度依赖性差异的电化学响应和界面行为，较高的LiFSI浓度显示出改善的循环稳定性、更长的寿命以及界面电阻增长的减弱。由于4 M IL体系表现出最佳的电化学性能，因此被选用于详细研究IL阳离子种类对分解途径和SEI（固体电解质界面）化学的影响，特别是在快速循环条件下。电化学和表面分析表明，1-甲基-1-丙基吡咯烷鎓双（氟磺酰）亚胺（P13FSI）基系统的SEI化学性质因是否添加作为SEI保护添加剂的乙烯碳酸酯（VC）而显著不同。当添加VC时，会形成化学性质不同、有机物质丰富的SEI，归因于P13+阳离子的开环还原，生成类似乙烯的化合物，从而形成自保护的界面薄膜。这抑制了LiFSI的分解并维持了SEI的完整性。相比之下，无VC时，SEI变得更厚且更不均匀，主要由无机副产物组成。相反，1-乙基-3-甲基咪唑鎓双（氟甲基磺酰）亚胺（EmimFSI）基系统由于Emim+分解为低分子量碎片并与碳和氧反应形成日益无机化的SEI而经历渐进式SEI降解。这导致保护性有机层的丧失和长期性能的降低。这些发现强调了IL阳离子结构和盐浓度在塑造SEI化学中的关键作用，突显了需要针对性的添加剂策略来抑制阳离子分解，并实现耐用的、高倍率储能系统。
Keyword:
lithium-ion hybridcapacitors
high-rate energy storagedevices
solid-electrolyte interphase (SEI)
ionicliquid electrolytes
graphite anodes
期刊
A
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0
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65
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