Enhancing composite solid electrolyte performance via multiple hydrogen bond networks

doi:10.1016/j.jpowsour.2026.241404

Enhancing composite solid electrolyte performance via multiple hydrogen bond networks

2026-09-03

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DOI：10.1016/j.jpowsour.2026.241404

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固态聚合物电解质（SPEs）因其固有的安全性和高能量密度潜力而备受下一代储能技术的青睐。然而，其发展受到室温离子电导率低、电化学稳定性有限和热稳定性差等问题的阻碍。在此，我们将羟基磷灰石（HAP）和热塑性聚氨酯（TPU）引入PVDF-HFP基质中，构建多重氢键网络。在电池组装过程中，仅使用少量液态电解质专门润湿电极/电解质界面并促进初始电化学评估，而复合膜的本征性质（离子电导率、机械强度和体相离子传输）仍由氢键网络主导。光谱分析证实，TPU的极性基团（C=O和─NH）、HAP上的─OH基团以及PVDF-HFP上的─F基团通过多重氢键相互作用，形成三维交联的连续离子传输网络。这促进了Li⁺的解离，使锂离子（Li⁺）迁移数（t_Li⁺）提升至0.712，并通过物理交联将拉伸强度提高145%（从3.1提升至7.6 MPa）。该网络诱导形成薄而均匀的富LiF固体电解质界面（SEI）/阴极电解质界面（CEI）层，抑制副反应和浓度极化。Li||PTLH-10||单晶NCM83（SC-NCM83）电池在1 C下循环300次后容量保持率为78.79%，在5 C下放电容量为161.8 mAh g⁻¹，并在4.4 V和45°C下表现出优异的稳定性。该策略不仅促进了Li⁺传输动力学，还建立了稳定的电极/电解质界面，为高能量密度、长循环寿命的固态锂离子电池提供了新的设计思路。

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