Exploring structural stability and bonding trends in A2B2O7 Pyrochlores using machine learning

doi:10.1016/j.commatsci.2026.114863

Exploring structural stability and bonding trends in A2B2O7 Pyrochlores using machine learning

2026-06-01

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DOI：10.1016/j.commatsci.2026.114863

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A2B2O7焦绿石结构的稳定性与其成键趋势密切相关，进而决定其电子和功能性质。为探索这些结构-性质关系，我们应用预训练的CHGNet机器学习原子间势能来考察结构趋势、形成能和配位环境，涵盖广泛的镧系基焦绿石。开发了一种全自动工作流，用于执行结构弛豫、形成能计算以及对多种A位和B位组合的A-O和B-O成键及配位环境分析。为区分化学效应与纯几何效应，计算分三个阶段进行。首先，将CHGNet预测与可用的焦绿石实验结构数据及DFT计算数据进行基准测试。其次，计算固定晶格弛豫以探究固有成键偏好，同时抑制体积弛豫。最后，执行全结构弛豫，评估在晶格参数和原子坐标同时优化后焦绿石几何结构是否保持稳定。除静态结构描述符外，还采用短时分子动力学模拟评估动力学行为和结构灵活性。从系列计算中得出清晰且具有化学直观性的趋势：较大的A位阳离子系统性地扩展晶格并增加A-O键长，而较小的镧系元素则有利于更紧密的堆积和改善的能量稳定性。初始化为焦绿石拓扑结构的体系在大多数镧系元素中，对于B = Ti、Zr、Hf、Ge和Si，通常保持焦绿石型配位环境，而含Ru、Ir、Pt或Mo的组分则常见晶格畸变、BO6八面体解体和/或键价显著失配。本研究确定了焦绿石结构稳定性的化学边界，并展示了预训练机器学习原子间势能对复杂氧化物化学高通量探索的能力。

Keyword:

Pyrochlore oxides

Machine learning algorithms

CHGNet potentials

Bond-valence analysis

Structural stability

Exploring structural stability and bonding trends in A2B2O7 Pyrochlores using machine learning

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