Halogen Bond Mediated Electronically Decoupled Interface Enables Stable Silicon-Based All-Solid-State Batteries

doi:10.1016/j.ensm.2026.105303

Halogen Bond Mediated Electronically Decoupled Interface Enables Stable Silicon-Based All-Solid-State Batteries

2026-06-13

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DOI：10.1016/j.ensm.2026.105303

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在Si/硫化物固态电解质(SSE)接触界面处的电子注入驱动PS43−框架发生副反应还原，这对实际全固态锂离子电池(ASSLIBs)构成重大挑战。我们证明这种降解源于界面处形成的共价Si–S键，这些键充当电子桥强化了界面耦合。为克服此问题，通过温和的C2H4Cl2等离子体氯化构建了化学交联的Si–Cl···S卤键界面相。这种闭壳层相互作用抑制了界面Si–S键的形成并重构了界面电子分布，从而抑制了电解质还原。此外，Si–Cl···S键促进了界面处Li+的快速传输，并缓解了Si体积变化引起的应力，协同增强了循环过程中的界面稳定性。因此，优化的Si@Cl@NCNFs负极在10 A g−1下表现出1583 mAh g−1的高比容量。当与LiNbO3@NCM811正极匹配时，全电池在3C倍率下稳定运行1000次循环。该工作提供了一种创新的键工程界面策略，为下一代ASSLIBs实现卓越电化学性能铺平了道路。

Halogen Bond Mediated Electronically Decoupled Interface Enables Stable Silicon-Based All-Solid-State Batteries

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