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Ionic liquid catalyzes reactive CO2 capture
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AI
DOI：10.1039/d6ey00026f.png)
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摘要
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CO2的水解是多种反应性CO2捕获（RCC）技术的潜在反应。尽管热力学上有利，但CO2水解动力学因线性CO2分子在OH⁻亲核攻击前弯曲的高能垒而缓慢。本文报道了一种先前未被认识的催化效应，即离子液体（ILs）通过在IL周围局部预活化（或弯曲）CO2来提高CO2水解速率。ILs因其较大的空隙分数而具有更高的CO2溶解度；然而，它们在催化CO2水解反应（RCC中的重要步骤）中的作用尚未有报道。NMR和FTIR测量，结合量子化学计算，表明碳酸氢盐是主要的稳定物种，而碳酸盐在所研究条件下随时间转化为碳酸氢盐。例如，将BMIM NTf2添加到KOH-乙二醇混合物中，通过降低活化能（约33%）而不化学结合CO2，使CO2水解速率提高六倍，突显其催化作用。同位素标记的ATR-FTIR实验通过热谱带的出现证实了离子液体中CO2弯曲的增强，表明热力学可及的弯曲振动状态数量增加。低IL负载量可增强动力学，但高浓度因界面张力降低而阻碍CO2质量传递。IL阳离子和阴离子的性质显著影响速率，短烷基链和I⁻/OTf⁻阴离子提供最高活性。该系统在无水烟气条件下表现出可逆性和鲁棒性，为高效CO2捕获提供了可调谐途径。
Keyword:
DEEP EUTECTIC SOLVENTS
MASS-TRANSFER COEFFICIENTS
AQUEOUS POTASSIUM CARBONATE
DIOXIDE SOLUBILITY
LOW-VISCOSITY
KINETICS
ABSORPTION
TEMPERATURE
EFFICIENT
DYNAMICS
期刊
E
IF:
8.1
论文数:
60
被引数:
830
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