Locally Updated
Bootstrap Embedding

doi:10.1021/acs.jctc.6c00809

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DOI：10.1021/acs.jctc.6c00809

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Bootstrap嵌入（BE）最近展示了在低成本计算下产生高精度单点能量的显著能力，利用了系统确定的相互重叠的碎片。在许多化学应用中，如扫描势能面，需要进行大量因局部几何变化而不同的单点计算。这通常导致耗时过程，即使使用如BE等计算上可负担的方法也是如此。本文提出了一种局部更新的BE版本，能显著加速此类计算，同时仅造成最小的精度损失。具体而言，我们提出一种方法，仅更新涉及几何变化的碎片，而对于其他碎片，则通过在参考几何结构上进行的单次相关计算来重用信息。我们阐述了该方法的关键特性，并将其与传统的BE进行了比较。该新方案可能发展为一种时间复杂度相对于系统大小呈次线性增长的关联方法。对于相对于参考几何结构的约1 Å键长拉伸或数十度旋转，该方法表现出化学精度（能量误差<1 kcal/mol），而仅需重新计算少量碎片，且与系统大小无关。我们讨论了其在模拟真实化学现象中的潜在应用，如扫描势能面、反应路径研究、分子动力学模拟和几何优化。

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