Modeling Equilibrium Solid–Liquid Interfaces under Effective Constant Chemical Potential Using Machine Learning Interatomic Potentials

Ademola Soyemi

doi:10.1021/acs.jpca.5c06453

Modeling Equilibrium Solid–Liquid Interfaces under Effective Constant Chemical Potential Using Machine Learning Interatomic Potentials

2025-11-20

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DOI：10.1021/acs.jpca.5c06453

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溶液中物质的化学势（μ）对于理解界面上的各种化学过程至关重要。受固定组成限制的分子动力学（MD）模拟无法在非平衡或动态条件下维持相对于目标浓度或化学势的恒定化学势，因为溶质物种可能由于溶质-界面相互作用而迁移到界面并耗尽（或富集）体相。本研究介绍了一种简单且计算效率高的方法，称为迭代准恒定化学势分子动力学（iqCμMD）模拟，该方法有助于模拟溶液中目标物质的摩尔浓度。iqCμMD通过调整溶液中物质的数目以达成目标体相浓度（化学势），从而克服了传统MD的局限性，允许在类似于实验的体相条件下模拟界面。我们使用基于机器学习原子间势（MLIP）的MD模拟Na₂SO₄,aq–石墨烯界面来展示我们的方法，并通过进行基于经典力场的MD模拟NaCl,aq–空气和NaCl,aq–石墨界面以展示该方法的可移植性，这些结果与之前的CμMD模拟结果相当。我们的结果还表明，iqCμMD方法可在两次迭代内高效实现所需的体相离子浓度，并且通过利用MLIP，我们能够使用比之前CμMD模拟更小规模的模拟获得收敛结果。通过将iqCμMD与MLIP驱动的模拟相结合，可以在有效的恒定化学势下以DFT级精度对固-液界面进行建模。我们证明，iqCμMD为恒定化学势模拟提供了一个稳健且简单的计算框架，其唯一要求是能够收敛具有可测量体相区域的界面模拟。

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