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Multi-function core-shell nanoparticles outperform single-phase counterparts for efficient single-atom catalysis
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DOI：10.1016/j.scib.2026.07.011.png)
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摘要
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纳米颗粒（NPs）已被证明能增强单原子催化（SAC）。然而，当前的NPs仅限于单相，且仅表现出有限的功能和效率。通过采用原位光谱、动力学同位素效应、局部pH测量和密度泛函理论计算，我们发现核壳Fe@Fe3O4 NPs作为一个整体，实现了削弱*OH吸附、促进水分解和串联质子转移。这使得FeSAs-Fe@Fe3O4-NPs在ORR半波电位（E1/2）达到0.952 V vs. 可逆氢电极（VRHE），优于商业Pt/C（E1/2 = 0.844 VRHE）和FeSAs-FeNPs（E1/2 = 0.919 VRHE）。更重要的是，保护Fe核的Fe3O4壳层提供了优异的耐久性，在0.6-1.0 VRHE之间经过50,000次电位循环后损失可忽略不计，与在氧还原反应条件下Fe NPs的部分氧化形成鲜明对比。在器件层面，采用FeSAs-Fe@Fe3O4-NPs作为阴极催化剂的锌-空气电池实现了250.2 mW cm−2的峰值功率密度，并在10 mA cm−2下与RuO2配合实现了超过10,000次充放电循环的稳定运行。这项工作为增强SAC提供了新的可能性，并为理解NPs在调控反应动力学方面提供了全面的见解。
Keyword:
Core-shell structure
Single atom and nanoparticle
Interfacial water
Oxygen reduction reaction
Proton transfer
期刊
IF:
21.1
论文数:
5.2K
被引数:
2.2W
机构
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