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Operando Magnetometry Decodes Space‐Charge Storage in the Solid‐Electrolyte Interphase
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DOI：10.1002/adma.74811.png)
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摘要
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摘要
固体电解质界面（SEI）在锂离子电池（LIBs）中的离子传输和电极稳定性中起核心作用，然而在循环过程中电荷如何动态分布和迁移跨越SEI/电极界面仍不明确。本研究将原位磁测量法与Fe3C磁性探针相结合，以追踪该电化学界面上的实时电荷迁移。通过进一步整合原位常压X射线光电子能谱（AP-XPS）与多尺度结构和化学表征，我们提供了支持电极界面SEI中心空间电荷存储的汇聚证据。该界面空间电荷层在0.01–1.4 V范围内贡献了额外的约236 mAh g−1。富含无机物的SEI形成高效的离子传输通道，而Fe3C容纳自旋极化电子，使界面处离子和电子存储得以解耦。此外，由Fe3C NP@C电极组装的锂离子混合电容器在20,000 W kg−1功率密度下具有98.9 Wh kg−1的能量密度，并表现出持久的长期稳定性。这些发现扩展了SEI的功能角色，并表明原位磁测量法可作为Fe3C基及相关磁性系统中磁性耦合界面过程的敏感实时探针。
