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Overcoming Chemo-Mechanical Instability at Silicon-Solid Electrolyte Interfaces in Solid-State Batteries
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DOI：10.1021/acsami.5c11621.png)
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摘要
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硅因其高理论容量和低锂化电位而被视为锂离子电池负极的首选材料。然而，在固态电池（SSBs）中实现硅负极的高面容量具有挑战性，这归因于其电子和离子导电性差，以及硅|固态电解质（Si|SE）界面处的化学-机械不稳定性。本研究提出制备并测试了一种由纳米级硅粉末嵌入部分氟化石墨烯（Si-FG）和Li₆PS₅Cl（LPSCl）硫化物固态电解质（SE）组成的复合负极。X射线光电子能谱显示，在Si-FG-LPSCl复合负极界面处原位形成的富LiF固态电解质界面（SEI）可防止固态电解质分解。聚焦离子束扫描电子显微镜（FIB-SEM）和电化学阻抗谱（EIS）分析也表明，含FG的复合负极在经过一个循环后结构稳定且界面电阻低。部分氟化石墨烯的引入可同时提升电子导电性（通过形成与硅的异质结）和离子导电性，缓冲显著的体积变化，并确保复合负极的化学-机械稳定性。在半电池中，该Si-FG-LPSCl复合负极在SSBs中以C/20倍率实现了3499/2994 mAh g⁻¹的高放电/充电容量，首次库仑效率（ICE）为85.6%。本研究为开发高容量硅复合负极以满足未来能源需求提供了重要见解。
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