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Proton-Shielding Interface Engineering for Efficient Acid H2O2 Electrosynthesis
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DOI：10.1021/acscatal.5c05734.png)
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摘要
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通过酸性介质中两电子氧还原反应（2e– ORR）的电化学合成H2O2面临着固有局限性，这是由于催化界面处不可控的质子积累，导致不希望的副反应发生并降低产物选择性。为应对这一挑战，我们开发了一种阳离子工程化电催化系统，其特征是具有质子调控的界面微环境。通过静电相互作用将高密度阳离子离子聚合物PiperION锚定到氧化石墨烯（GO）上，构建了质子屏蔽的催化界面。优化的PiperION-GO催化剂在酸性流池反应器中表现出优异的性能，在整个异常宽的电流密度窗口内实现了>90%的法拉第效率（FE），同时保持卓越的操作稳定性。通过全面的表征技术，阐明了阳离子界面通过调控质子通量和局部微环境以选择性促进2e– ORR的机理。令人印象深刻的是，该设计策略有效扩展至纯水体系，实现了>85%的效率，并达到8.0 mol gcat h–1的记录产率，为绿色H2O2生产提供了有前景的途径。