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Quantifying Å-Scale Non-Additive Solvation at Nanoparticle Interfaces
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DOI：10.1002/anie.202516308.png)
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摘要
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溶剂在固-液界面上的组织状态决定了纳米粒子的稳定性、催化性能和自组装行为。经典的物理化学理论通常将溶剂性质视为一个可加的连续变量——这一假设在纳米尺度上日益受到质疑，但很少得到实验量化。本文通过结合小角中子散射（SANS）与蒙特卡罗实空间重构技术，解决了这一挑战，能够在原始溶液条件下直接对界面溶剂结构进行分子水平的定量分析。在混合溶剂中，我们发现了离散的亚纳米级溶剂簇，其丰度和空间组织随溶剂组成非线性演变。这些溶剂簇优先渗透纳米粒子配体冠层，迫使配体壳层从球形对称变形为各向异性椭球体——这种行为是经典的连续体核-壳模型无法描述的。有趣的是，溶剂簇的最大聚集、各向异性变形和选择性溶剂吸收恰好与体相共沸组成一致，直接将体相溶剂微观结构与纳米尺度界面各向异性对称破缺联系起来。通过将长期的理论预测转化为定量测量，该方法建立了一种通用的途径，用于探测并最终调控广泛软物质和杂化界面上的溶剂化效应。
Keyword:
Mixed solvents
Nanoparticle interfaces
Neutron scattering
Non-additive solvation
Solvation asymmetry
期刊
IF:
16.9
论文数:
5.7W
被引数:
53.0W
机构
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