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Reactive Active Learning: An Efficient Approach for Training Machine Learning Interatomic Potentials for Reacting Systems
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OA
AI
DOI：10.1021/acs.jctc.5c00920.png)
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摘要
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利用量子力学发现化学反应路径对于许多实际感兴趣的系统而言是不切实际的，因为其扩展性不佳且计算成本高昂。尽管基于量子力学数据训练的机器学习原子间势（MLIPs）提供了一种有前景的替代方案，但它们在反应性系统中面临挑战，原因是需要在远离平衡构型的势能面区域进行广泛的采样。不幸的是，传统的MLIP训练协议并非为全面探索反应而设计。我们提出了一种反应性主动学习（RAL）框架，该框架旨在高效训练MLIPs，以实现反应性系统中近乎量子力学的精度，适用于可能缺乏对可能过渡态、反应路径甚至潜在产物先验知识的场景。我们的方法结合了自动反应探索、不确定性驱动的主动学习以及过渡态采样，以构建精确的势能。我们通过三个不同系统展示了RAL的有效性：无催化氨合成（气相）、甲亚胺水解（溶液相）以及碳化钛表面上的甲烷活化（异相）。所得MLIPs能够准确预测反应势垒和过渡态。对于催化过程，我们表明RAL训练的MLIPs通过C空位介导机制识别出Ti₂C为甲烷活化的最活跃表面（1000 K下分解率达90%）。该框架能够模拟包含约900个原子的大型系统在纳秒时间尺度上的行为，从而提供了先前无法获得的关于表面中毒和反应网络的见解。我们证明，反应性探索对于充分捕捉势能面至关重要，化学采样与构型采样协同作用以提高模型精度。我们的结果为训练稳健的反应性势能建立了通用指导原则，并开启了计算发现催化剂和反应机制的新可能性。
期刊
IF:
5.5
论文数:
1.1W
被引数:
5.4W
机构
引用论文
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