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Spatially Decoupled Electron and Lithium Storage at Fe/Solid Electrolyte Interphase Interfaces
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DOI：10.1002/adfm.78462.png)
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摘要
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过渡金属纳米颗粒中的额外锂储存仍存在争议，因为界面反应难以区分。以Fe/C作为模型负极，我们结合原位电子顺磁共振（EPR）和磁力测量法来解析两种并存的储存过程。磁力测量法识别出Fe 3d轨道在Fe/Li2O富集界面处的电子积累，与空间电荷储存一致。此外，EPR揭示了在聚集体固体电解质界面（SEI）初始形成后，存在一种可逆的、电位依赖的自由基形成。密度泛函理论支持Fe催化的碳酸酯溶剂开环和链自由基中间体的聚合与重构。这些结果表明，动态有机SEI与无机Fe/Li2O界面一同参与可逆电荷储存。因此，传统认为不活跃的Fe主导材料在2 A g−1下提供554 mAh g−1的可逆容量，在以活性炭为正极的不对称锂离子电容器中，功率密度为100 W kg−1时能量密度达到100 Wh kg−1。这些发现将现有的界面储存概念扩展至动态重构SEI内的自由基介导电荷储存。
Keyword:
electron paramagnetic resonance
in situ
interfacial storage
magnetometry
solid electrolyte interface
期刊
IF:
19
论文数:
3.5W
被引数:
32.1W
机构
引用论文
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