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Tailoring electrolyte coordination structure for high-rate polymer-based solid-state batteries
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DOI：10.1039/D5SC07849K.png)
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摘要
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固态电池（SSBs）具有内在安全性和优异的能量密度，是极具前景的下一代储能技术。基于聚合物的固态电解质（SSEs）因其易于加工和低成本而脱颖而出。然而，固态电池的发展受到聚合物电解质在室温下固有离子导电率低、以及其固有电化学稳定性和热稳定性限制的阻碍。在此，我们提出了一种新颖的溶剂化调控策略，通过将三维连续互连的锆基金属-有机框架（MOF808）纳米填料嵌入聚偏二氟乙烯-六氟丙烯（PVDF–HFP）基质（命名为PLM-3）中。该设计利用MOF808对溶剂分子（−0.521 eV）的强吸附作用，从热力学上将其从Li+溶剂化壳层中置换出来，并用阴离子取代，形成阴离子富集的配位构型。这种精确调控的溶剂化环境，通过阴离子聚集（AGG）物种数量的显著增加得以量化，通过降低Li+脱溶剂化能15.8%（−5.29 vs. −6.28 eV）显著提升了Li+传输动力学，从而赋予所得电解质卓越的倍率性能。当与高电压单晶NCM83（SC-NCM83）正极配合使用时，PLM-3电池在4.3 V截止电压下展现出优异的倍率能力（0.1C时为219.5 mAh g−1，5C时为182.8 mAh g−1），并在1C下循环200次后保持93.73%的容量保持率。因此，该溶剂化调控策略重新定义了基于聚合物的固态电池的倍率极限，并为开发高功率、高能量和工业化可行的固态电池铺平了道路。
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