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Temperature-dependent pathways in carbon dioxide electroreduction
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DOI：10.1016/j.scib.2024.12.052.png)
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摘要
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温度影响中间体吸附的热力学以及基元反应的动力学。尽管温度效应在热催化中得到了广泛研究，但在电催化中通常被忽视。本研究探讨了电解质温度如何影响Cu催化剂上的CO2电还原。理论计算揭示了温度对*CO和*H中间体吸附热力学、电极表面的水微环境以及*CH-COH中间体中C-O键的电子密度和共价性质具有显著影响，这些因素对反应路径至关重要。理论计算结果在不同Cu催化剂上的实验结果中得到强有力验证。多碳（C2+）产物的法拉第效率（FE）在低温下更优。Cu纳米棒电极在3°C时，可实现法拉第效率为90.1%、电流密度为400 mA cm⁻²的C2产物。随着温度降低，C2H4和C2H5OH的法拉第效率呈相反趋势。C2H4/C2H5OH的法拉第效率比值可从40°C时的1.86降至3°C时的0.98。© 2025 Science China Press. Published by Elsevier B.V. and Science China Press. All rights are reserved, including those for text and data mining, AI training, and similar technologies.
Keyword:
Electrocatalysis
Adsorption thermodynamics
Reaction kinetic
Electrolyte temperature
CO2 reduction reaction
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21.1
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