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Gaussian Charge-Based Electrostatic Embedding Scheme for Solid-State Excited-State Modeling
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DOI：10.1021/acs.jctc.6c00045.png)
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摘要
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静电嵌入方案为模拟晶体材料激发态性质提供了一种经济且准确的可选方法，可作为更昂贵方法的替代。它们通常基于点电荷（PC）形式，可能导致数值不稳定和非物理电子密度（去）定域化。本研究中，我们引入并验证了一种基于解析埃瓦尔德（Ewald）晶格求和的基于高斯电荷（GC）的静电嵌入方案，用于固态激发态计算。首先通过系统比较广泛代表性数据集中530种晶体结构的原子位点处使用PC和GC形式获得的静电势来验证实现效果，该数据集涵盖所有空间群类型和晶体学设置。当高斯宽度参数适当选择时，PC和GC静电势之间获得极好的一致性。特别地，通过两个GC分布的重叠，我们提出一个基于最小原子间距离的判据来定义高斯宽度参数的上限，该上限仍能维持与基于PC的埃瓦尔德嵌入势在嵌入激发态计算中的合理一致性。随后将GC嵌入方案应用于模拟晶体咪唑的激发态性质，使用真空、介电介质和晶体环境中的嵌入单体和氢键二聚体模型。结果表明，尽管PC和GC嵌入均与GW-BSE和最优调谐范围分离杂化计算得到的激发能高度吻合，但GC避免了PC观察到的过度电子密度收缩。总体而言，所提出的高斯电荷基静电嵌入方案为固体激发态计算提供了一种稳健且物理合理的替代PC模型的方案，并构成了未来方法学发展和嵌入激发态计算实际应用的有前景框架。
Keyword:
GREENS-FUNCTION
CRYSTAL FIELDS
BASIS SETS
EXCITATIONS
IMPLEMENTATION
ENERGY
期刊
IF:
5.5
论文数:
1.1W
被引数:
5.4W
机构
引用论文
Gaussian basis sets for use in correlated molecular calculations. I. The atoms boron through neon and hydrogen用于相关分子计算的高斯基集。一。原子硼通过氖和氢
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