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High-Efficiency Dual-Site Biomimetic Catalyst for Lignin Depolymerization
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DOI：10.1021/acscatal.4c07113.png)
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摘要
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开发具有增强催化效率的生物模拟催化剂是解决温和条件下木质素解聚挑战的有前景的策略。本研究设计了一种双位点生物模拟催化剂Pd@Ce-PZDC，旨在模拟天然漆酶和过氧化物酶的木质素降解功能，从而促进木质素解聚。Pd@Ce-PZDC的漆酶样活性表现出1.3 x 10⁻² min⁻¹的催化效率（V max/K m），比天然漆酶高3.14倍，比单位点仿生漆酶MOF催化剂Ce-PZDC高1.62倍。其过氧化物酶样活性（使用TMB和H₂O₂评估）分别是Ce-PZDC的5.6倍和11.2倍。密度泛函理论（DFT）计算表明存在协同双位点效应，其中Pd NPs激活MOF内的Ce(IV)，使其获得类似Ce(III)的漆酶样活性，从而增加活性位点数量并提高整体催化效率。在温和条件下（60摄氏度的水溶液中），Pd@Ce-PZDC在桦木木质素的氧化解聚中表现出高效率，选择性地裂解β-O-4和β-β键。这导致木质素分子量降低，并产生芳香族单体（约13.0%），包括香草醛、丁香醛和香草酸。这种双位点协同策略为木质素增值和生物质转化高效催化系统的开发提供了有前景的途径。
Keyword:
biomimetic catalysis
lignin depolymerization
metal-organic frameworks
palladium nanoparticles
synergistic catalysis
期刊
IF:
13.1
论文数:
1.6W
被引数:
15.0W
机构
暂无机构信息
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