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Imaging the evolution of lithium-solid electrolyte interface using operando scanning electron microscopy
DOI:10.1038/s41467-025-59567-8.png)
摘要
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锂-固态电解质界面的质量对固态锂金属电池的性能至关重要,尤其是在低堆叠压力下,但其运行过程中的动态变化由于缺乏可靠的工况表征技术而仍难以理解。在此,我们报告了在真实运行条件下,利用工况扫描电子显微镜以高空间分辨率观测到的锂-电解质界面的演变过程。通过追踪锂和富锂锂-镁合金阳极的剥离过程,我们发现锂中多个空隙会合并成一个间隙并最终导致界面分层,而在锂-镁中空隙则会分裂坍塌以部分恢复界面接触。密度泛函理论计算表明,金属-电解质界面处更强的Mg-S相互作用会吸引Mg向界面移动并排斥Li空位进入体相,从而导致空隙数量减少。锂和锂-镁剥离的电压曲线显示,空隙形成导致的接触损失而非界面处的Mg积累,是引起高过电位并限制金属阳极利用率的根源。改进的界面接触使得固态全电池在低堆叠压力(1 MPa)和中等速率(2 mA cm⁻²)下同时实现稳定循环。对锂-电解质界面动态的实时可视化提供了对固态电池界面合理设计的深刻见解。
Keyword:
METAL
RESISTANCE
STABILITY
DIFFUSION
PRESSURE
SURFACE
ANODES
ENERGY
期刊
IF:
15.7
论文数:
9.4W
被引数:
91.2W
机构
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