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Nitrogen-Triggered Amorphization Enables High-Performance Solid-State Electrolytes
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AI
DOI：10.1039/D5EE05943G.png)
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摘要
En 中文
非晶固态电解质（SSEs）在推动全固态电池（ASSBs）应用方面展现出巨大潜力；这得益于其优异的离子电导率、结构可调性和良好的电化学性能。然而，缺乏适用于非晶SSEs的普适设计原则限制了其发展。本研究通过从根本上重新评估非晶SSE体系的非晶化形成能力，建立了一种氮驱动普适策略，可将多种金属氯化物转化为非晶xLi3N-MCly（0.3 ≤ 3x ≤ 1.9；M表示金属元素；2 ≤ y ≤ 5）SSE。氮通过畸变配位多面体和N桥接网络协同破坏晶格有序性，而动态键重组使Li+快速迁移得以实现；0.533Li3N-HfCl4在25 °C时的离子电导率达到2.02 mS cm‒1。结构-性能关系表明，N3‒的高电荷密度和桥接能力增强了网络无序度，缩短了金属配位原子间距，并优化了Li+扩散通道的连通性。采用0.533Li3N-HfCl4的ASSBs在1,000 mA g‒1电流密度下循环2000次后仍保持81.87%的容量，且具有高正极负载量（6.24 mg cm‒2），显示出工程可行性。该工作为高性能非晶SSEs的理性设计提供了范例。
